Tam adı Mario Jorge Lobo Zagallo olan ve 9 Ağustos 1931'de Brezilya'nın Maceio kentinde dünyaya gelen Zagallo'nun ölüm nedeni açıklanmadı.
Futbolculuk döneminde sert ve teknik bir sol açık olarak bilinen Zagallo, milli formayı ilk kez sırtına geçirdiğinde 26 yaşındaydı. Kısa süre sonra Brezilya Milli Takımı ile İsveç'te 1958 Dünya Kupası'nı kazandı. İlk kez Dünya Kupası sevinci yaşayan Brezilya'nın finalde İsveç'i 5-2 yendiği maçta takımının dördüncü golünü kaydetti. Beşinci golde ise 17 yaşındaki Pele'ye asist yapan futbolcuydu.
Zagallo, dört yıl sonra Şili'deki Dünya Kupası'nda Brezilya Milli Takımı'nın tüm maçlarında 90 dakika oynadı. Brezilya bu turnuvada finalde Çekoslovakya'yı 3-1 yenerek kupaya uzandı.
Toplamda 37 kez milli formayı giyen Zagallo, Flamengo ve Botafogo kulüplerinde oynarken beş kez Rio de Janeiro eyalet şampiyonluğu yaşadı.
Zagallo'nun çalıştırdığı ve kadrosunda bulundurduğu Pele, Jairzinho, Rivellino ve Tostao gibi isimler nedeniyle birçoklarınca tüm zamanların en iyi takımı olarak görülen Brezilya, 1970'te Meksika'daki turnuvada üçüncü kez Dünya Kupası'nı kazandı. Zagallo böylece bu kupayı hem futbolcu hem de teknik direktör olarak kazanan ilk isim oldu. Daha sonra aynı başarıyı Alman Franz Beckenbauer ve Fransız Didier Deschamps da gösterdi.
"Yaşlı Kurt" lakaplı Zagallo, Brezilya Milli Takımı 1994'te Amerika Birleşik Devletleri'nde (ABD) düzenlenen turnuvada dördüncü kez Dünya Kupası'nı kaldırdığında da Carlos Alberto Parreira'nın yardımcılığını yapıyordu.
Zagallo'nun efsanevi takım arkadaşı ve talebesi Pele, Aralık 2022'de hayata gözlerini yummuştu.
